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汽车尾气
氮氧化物排放控制
的详细机理研究
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随着汽车工业的高速发展,汽车尾气对大气造成的环境污染日趋严重,特别是氮氧化物对环境的污染已经引起了各国政府的高度重视。为了满足日益严格的排放法规要求,必须深入的研究柴油机尾气氮氧化物后处理系统。由于几乎所有的柴油机尾气氮氧化物后处理系统的核心都是催化转换器,所以很多研究人员对柴油机尾气氮氧化物催化转化器进行了大量的研究工作。这些工作涉及从改善催化器的微观结构的实验研究到催化器内部化学反应过程详细描述的理论研究,其中详细化学反应动力学数值模拟是优化催化转化器的一种有效方法,能够展现催化转化器内部详细化学反应过程,为提高催化转化器转化效率提供参考依据。 本文介绍了柴油机尾气氮氧化物后处理控制技术,针对柴油机尾气氮氧化物后处理系统中氮氧化物催化还原详细反应过程进行研究。应用微观动力学方法,分别推导出贵金属铂和铑表面一氧化氮催化还原的详细反应机理。其中基元反应的指前因子是由过渡态理论中的量级估算法而得,基元反应活化能是利用单位键指标一二次指数势法中的半经验公式计算而得。与详细化学反应动力学数值模拟软件CHEMKIN耦合进行数值模拟,与实验数据进行验证,结果显示模拟曲线能够很好的预测反应器出口各物种的浓度特征。然后用表面覆盖度来分析氮氧化物还原效率随温度变化的内在原因。最后用标准化敏感系数分析研究各基元反应步骤对一氧化氮还原效率的影响程度。同时应用微观动力学方法,建立贵金属铂表面一氧化氮氧化的详细表面反应机理,并与DETCHEM软件中的CHANNEL模块相耦合。针对贵金属铂表面一氧化氮氧化的详细反应过程进行了数值模拟,得到不同金属分散度条件下催化器中一氧化氮转化率随反应器温度变化的模拟曲线,与实验数据进行验证,结果显示模拟曲线与实验数据基本吻合。
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